Κατὰ τὸ 1783 ἐπανῆλθεν εἰς Ἅγιον Ὄρος καὶ ἔλαβε τὸ μέγα καὶ ἀγγελικὸν σχῆμα παρὰ τοῦ ὁσιωτάτου Γέροντος Δαμασκηνοῦ Σταυρουδᾶ. Μετὰ πάροδον ὀλίγου καιροῦ ἐγκατεστάθη ὁριστικῶς εἰς ἀγορασθεῖσαν καλύβην, εὑρισκομένην ἄνωθεν τοῦ Κυριακοῦ τῆς Σκήτης τοῦ Παντοκράτορος, τὴν λεγομένην τοῦ Θεωνᾶ. Ἐν αὐτῇ μετὰ ἓν ἔτος προσέλαβεν ὡς ὑποτακτικὸν τὸν συμπολίτην αὐτοῦ Ἰωάννην, μετονομασθέντα διὰ τοῦ ἀγγελικοῦ σχήματος Ἱερόθεον, ὅστις καὶ ὑπηρέτησεν αὐτὸν ἐπὶ ἓξ ἕτη. Ἡσυχάζων καὶ ἐργαζόμενος ἐκεῖ τὸ μέλι τῆς ἀρετῆς, καὶ καταλαμπόμενος ὑπὸ τοῦ φωτὸς τοῦ Ἁγίου Πνεύματος, συνέγραφε συνεχῶς καὶ ἐδίδασκε διὰ τῶν σοφῶν καὶ μελισταγῶν λόγων καὶ πνευματικῶν νουθεσιῶν τοὺς προσερχομένους ἀδελφούς, ἐκ τῶν ὁποίων πλεῖστοι κατῴκησαν εἰς τὰς πέριξ Καλύβας, διὰ νὰ βλέπουν τὸ χάριεν αὐτοῦ πρόσωπον καὶ ἀκούουν τὴν οὐράνιον διδασκαλίαν του, διότι ὡς ἑλκύει ὁ μαγνήτης τὸν σίδηρον, οὕτως εἵλκυε τοὺς πάντας ἡ ἐπανθοῦσα χάρις ἐν τῷ Ἁγίῳ Νικοδήμῳ.
Ἐκεῖ τῇ προτροπῇ τοῦ διὰ δευτέραν φορὰν ἐλθόντος εἰς Ἅγιον Ὄρος, ἐν ἔτει ͵αψπδ’ (1784), ἀγαπητοῦ του Μητροπολίτου Κορίνθου Ἁγίου Μακαρίου διώρθωσε καὶ ἡτοίμασε πρὸς ἔκδοσιν τὰ συγγράμματα τοῦ Ἁγίου Συμεὼν τοῦ Νέου Θεολόγου. Ἐπίσης συνέθεσε τὸ «Ἐξομολογητάριον», συνέλεξε καὶ ἐκαλλώπισε τὸ «Θεοτοκάριον», ὁμοίως τὸν «Ἀόρατον πόλεμον», τὸ «Νέον Μαρτυρολόγιον» καὶ τὰ «Πνευματικὰ Γυμνάσματα». Βιβλία πλήρη χάριτος θείας καὶ οὐρανίου σοφίας, διδάσκοντα ἀποχὴν ἁμαρτίας καὶ εἰλικρινῆ μετάνοιαν, τοὺς ποικίλους τρόπους πρὸς ἀπόκρουσιν τῶν καθ’ ἡμῶν ἐπιθέσεων τοῦ μισοκάλου ἐχθροῦ καὶ τὰς ἱερὰς γυμνασίας τῆς κατ’ εὐσέβειαν πολιτείας.
Κατ’ αὐτὸν τὸν καιρόν, τῇ προτροπῇ τοῦ σοφοῦ διδασκάλου Ἀθανασίου τοῦ Παρίου, διδάσκοντος τότε ἐν Θεσσαλονίκῃ καὶ τοῦ Μητροπολίτου Ἠλιουπόλεως Λεοντίου, περισυνέλεξεν ἐκ τῶν βιβλιοθηκῶν τοῦ Ἁγίου Ὄρους καὶ ἡτοίμασε πρὸς ἔκδοσιν τὰ συγγράμματα τοῦ Ἁγίου Γρηγορίου τοῦ Παλαμᾶ «μετὰ πολλοῦ κόπου καὶ ἐν τρισὶν ὅλοις τεύχεσιν ἀπαρτίσας, καὶ πλείσταις σημειώσεσιν, ὡς ἔθος αὐτῷ προσεπαυξήσας καὶ κατακαλλύνας ἀπέστειλεν εἰς Βιέννην διὰ νὰ τυπωθῶσιν εἰς τὸ τυπογραφεῖον τῶν ἀδελφῶν Μαρκίδου Πουλίου».