Τεθεὶς ὁ Ἅγιος ἐπὶ τὴν λυχνίαν, κατὰ τὸ εὐαγγελικὸν λόγιον, ἐφώτισε πάντας τοὺς ἐν τῇ οἰκίᾳ καὶ πάντας καθωδήγει εἰς τὴν ὁδὸν τοῦ Κυρίου. Τόσον δὲ προέκοπτεν εἰς τὸ ἐπισκοπικὸν ἔργον, ὥστε μετ’ οὐ πολὺ ἐκρίθη ἄξιος μεγαλυτέρας ποιμαντορικῆς δικαιοδοσίας καὶ προήχθη εἰς Ἀρχιεπίσκοπον Εὐρίπου (Χαλκίδος). Ὁ ἐχθρὸς ὅμως τῆς σωτηρίας τῶν ἀνθρώπων δὲν ἠδύνατο νὰ βλέπῃ τὸν διαυγέστατον τοῦτον φωστῆρα τοῦ νοητοῦ στερεώματος ἐκπέμποντα εἰς πάντας τοὺς ἐν σκότει καὶ σκιᾷ θανάτου καθημένους τὰς χρυσαυγεῖς ἀκτῖνας τῆς ψυχωφελοῦς καθοδηγήσεώς του. Δι’ ὃ καὶ μυρίας ἐξαπέλυσε κατ’ αὐτοῦ θυέλλας. Ἐπειδὴ δὲ τὸ Ἑλληνικὸν ἔθνος εὑρίσκετο τότε εἰς τὸν βαθύτατον χειμῶνα τῆς ζοφερᾶς δουλείας, διεβλήθη ὁ Ἅγιος ὡς ἐχθρὸς τῶν ὀθωμανῶν δυναστῶν καὶ διωκόμενος, διὰ τὴν εὐσέβειαν καὶ τὴν ἀλήθειαν ὑπὲρ ἧς ἠγωνίζετο καταφρονῶν πάντα κίνδυνον, ἠναγκάσθη κατὰ τὸ ἔτος 1575 νὰ καταφύγῃ εἰς τὴν ἰδιαιτέραν του πατρίδα, τὸν Κάλαμον τῆς Ἀττικῆς.
Δὲν ἠδύνατο ὅμως νὰ διαμένῃ ὁ ἀειλαμπέστατος οὗτος φωστὴρ εἰς τὴν ἀφάνειαν. Δι’ ὅ, καταφλεγομένης τῆς καρδίας του ἀπὸ τὸν ἔνθεον ἔρωτα, ἀνεχώρησεν εἰς τὸ ὄρος τῆς Πεντέλης, ἔνθα καὶ ἄλλοι ἀσκηταὶ κατὰ τοῦ νοητοῦ καὶ ἀοράτου ἐχθροῦ ἠγωνίζοντο. Ἐκεῖ δὲ ἀσκητικῶς ἀγωνιζόμενος ἐπάλαιε κατὰ τῶν τριῶν ἐχθρῶν τοῦ ἀνθρώπου, κόσμου, σαρκὸς καὶ διαβόλου καὶ μόνος μόνῳ τῷ Θεῷ προσηύχετο. Οὐχ ἧττον ὅμως καὶ ὑπὲρ τῆς τοῦ πλησίον ἀγάπης καὶ ψυχικῆς ὠφελείας μεριμνῶν, ἵδρυσε τὸ ἔτος 1578 τὴν Ἱερὰν Μονὴν τῆς Κοιμήσεως τῆς Θεοτόκου, ἥτις μεταγενεστέρως ἐτιμήθη καὶ διὰ τοῦ ὀνόματος τοῦ Ὁσίου τούτου Πατρός. Ἡ Ἱερὰ αὕτη Μονὴ γνωστὴ τυγχάνει σήμερον μὲ τὸ ὄνομα Μονὴ Πεντέλης.
Εἰς τὴν Ἱερὰν αὐτοῦ Μονὴν παρέμεινεν ὁ Ἅγιος ἐπ’ ἀρκετόν, νυχθημερὸν στηρίζων, καθοδηγῶν καὶ διδάσκων τοὺς ἐν αὐτῇ ἀσκουμένους Μοναχοὺς καὶ πολλοὺς εἰς τὰς νομὰς τοῦ Κυρίου καθωδήγησε. Ποθῶν ὅμως τὴν ἡσυχίαν καὶ τὴν ἀδιάλειπτον μετὰ τοῦ Κυρίου ἕνωσιν διὰ τῆς ἱερᾶς προσευχῆς καὶ ἀφοῦ διὰ τῶν ἀόκνων του προσπαθειῶν καὶ τῶν ἐνθέρμων πρὸς τὸν Κύριον καὶ τὴν Ὑπεραγίαν Θεοτόκον δεήσεών του ἐστηρίχθη ἡ Μονὴ καὶ δι’ ἱκανῆς κτηματικῆς περιουσίας, ἀπεσύρθη εἰς τὸ προσφιλές του ἀσκητήριον ἐν Καρκτῷ (Γαργαττῷ) καὶ κατόπιν εἰς τὸ ἐν Βραώνα, ἔνθα οἵους ἀγῶνας κατέβαλε νυχθημερὸν ἀγωνιζόμενος ὁ Κύριος οἶδεν.